Il Casino dei Principi ha assunto il suo attuale aspetto neocinquecentesco, ricco di decorazioni esterne e interne, in seguito alla ristrutturazione effettuata da Giovan Battista Caretti, tra il 1835 e il 1840, per volere di Alessandro Torlonia (1800-1886).
Il primo nucleo del Casino era un modesto edificio rurale della Vigna Abati, presente nell’area almeno da un secolo e a Giuseppe Valadier, già prima dell'intervento del Caretti, viene attribuita l'idea di conferire a questo edificio un ruolo non secondario nella composizione architettonica della nuova Villa.
A lui si deve, molto probabilmente, la trasformazione del primitivo Casino, con una connotazione planimetrica molto simile all'attuale, nel periodo compreso tra il 1802, data in cui ne è attestato l'operato a Villa Torlonia, e il 1818, quando il fabbricato era ormai stato modificato e impiegato come quinta architettonica obliqua, che convogliava la vista dei visitatori, sia che procedessero lungo il viale di lecci, sia che transitassero lungo la via Nomentana, sull'elemento focale del Palazzo.
Piccolo e raffinato, il Casino fu usato dal principe Alessandro Torlonia, nel corso dei fastosi eventi mondani organizzati nella Villa, come dipendenza del Palazzo principale, al quale era collegato da una galleria sotterranea che ancora oggi unisce i due edifici.
Esso godeva di una posizione privilegiata, in quanto, dalle porta-finestre del piano nobile, aperte sulla bella balconata che corre lungo il prospetto principale, si godeva una magnifica vista sulla Villa e si poteva assistere agli spettacoli organizzati nel sottostante Anfiteatro, demolito nel 1910 per l’ampliamento della via Nomentana.
L’architettura esterna del Casino presenta alcuni elementi decorativi originari, come i due bei portali in marmo con colonne antiche, situati nei due prospetti minori, i vasi di ghisa che decorano l’attico e, sulle facciate principali, resti di un fregio realizzato a monocromo, raffigurante il Trionfo di Alessandro a Babilonia.
Le tre sale del piano nobile erano interamente ricoperte di tempere murali con vedute dell’antica Grecia, dell’antica Roma, tutte perdute, e, in quella che era la sala da pranzo, del Golfo di Napoli, eseguite da diversi pittori coordinati da Giovan Battista Caretti.
Tra le decorazioni originarie del Casino dei Principi vanno certamente menzionati gli elaborati mosaici pavimentali.
Nel corso del restauro dell’edificio nella prima sala, che in origine ospitava vedute dell’antica Grecia, sono state recuperate alcune decorazioni novecentesche; nella Galleria solo le decorazioni del fregio, opera di Giovan Battista Caretti e Filippo Bigioli, si sono conservate.